02論文亮點/摘要

2019年 世界塑料年產量已達3.68億噸，預計未來二十年將翻倍。由于廢舊聚烯烴（如PE、PP）化學性質穩(wěn)定，回收困難，大部分被填埋或泄漏到自然環(huán)境中，對生態(tài)和人類健康構成嚴重威脅。現(xiàn)有催化技術（如氫解、裂解）主要在400°C以下將聚烯烴轉化為烷烴，所得產物通常用作燃料，但其辛烷值和能量密度相對較低。特別是航空煤油等燃料，需要含有30%-70%芳烴及環(huán)烷烴的高能量密度組分，傳統(tǒng)低溫裂解技術難以滿足這一需求。

高溫熱裂解（>500°C）雖能生成芳烴，但伴隨嚴重的結焦問題和低價值副產物的產生；而低溫芳構化回收聚烯烴的技術雖具前景，目前仍面臨芳烴選擇性低、成本高等挑戰(zhàn)。因此，開發(fā)一種無需貴金屬、在較低溫度下高效運行、且能高選擇性生成輕質芳烴的聚烯烴升級回收技術，對于實現(xiàn)廢塑料資源化利用與生產燃料具有重要意義。

浙江大學催化研究所王勇教授與毛善俊副研究員團隊在他們之前發(fā)表論文（Angew. Chem. Int. Ed., 2025, e202424334）的基礎上，替換掉貴金屬催化劑，創(chuàng)新性地提出了一條全新的反應路徑：在合成氣氣氛中，采用Zn-ZrO和ZSM-5催化體系，將PE的傳統(tǒng)裂解與CO加氫和Prins反應相結合。在低至280℃的溫和無貴金屬條件下，即可使芳烴的選擇性在有機產物中達到68%。其中，CO加氫的中間體——甲醛至關重要，它能夠與PE裂解產生的烯烴發(fā)生Prins反應，促進活性含氧化合物和雙烯中間體的生成，同時精準調控碳鏈長度。這一過程不僅降低了后續(xù)芳構化反應的能壘，還顯著提高了芳烴選擇性，實現(xiàn)了聚烯烴的高效、低溫升級轉化。

03圖文解析

該工藝創(chuàng)新性地耦合了CO加氫與聚合物裂解過程，實現(xiàn)了在較低溫度下高效催化聚烯烴升級轉化以生產高質量燃料，并可通過調節(jié)合成氣中的氫氣分壓或兩種催化劑的比例，在79至103的理論辛烷值范圍內靈活調控產物品質。程序升溫表面反應（TPSR）及同位素標記實驗證實，CO加氫產生的中間體甲醛會與聚烯烴裂解而來的烯烴發(fā)生偶聯(lián)，并參與后續(xù)的芳構化反應。值得關注的是，若直接在反應體系中添加甲醛或甲醇以替代合成氣原位生成甲醛，并未取得理想效果，這凸顯了該工藝中各反應步驟之間動力學匹配的重要性。

05本文所用設備

王勇老師課題組在實驗中所用磁力反應釜由科冪儀器提供，論文中也特別提到安徽科冪儀器有限公司，在此非常感謝老師對科冪儀器的選擇和認可。